2012年，李东辉出演喜剧电影《南方大作战》，以演员身份正式出道。2013年，与张东健、金敏喜合作出演动作电影《哭泣的男人》，饰演EV工程师。
2014年6月，李东辉与李准基、南相美合作出演古装剧《朝鲜神枪手》，饰演看起来不务正业但对好友允江非常讲义气的捕卒韩正勋；9月，与柳承龙、裴秀智合作出演古装电影《桃李花歌》，饰演盘索里表演家申在孝的徒弟。2015年4月，李东辉出演SBS爱情喜剧《离婚律师恋爱中》，在剧中饰演离婚专门法律事务所室长李庆；8月，与黄政民、刘亚仁合作出演动作电影《老手》，饰演对黑帮公子赵泰晤唯命是从的室长尹洪烈；11月，与李惠利、朴宝剑、柳俊烈、高庚杓合作主演tvN金土剧《请回答1988》，饰演记不住英文单词却对舞蹈过目不忘的高中生柳东龙，凭借该剧入围第52届百想艺术大赏电视部门男子新人演技奖。
2016年6月，李东辉确认出演动作电影《再审》；10月，出演喜剧电影《幸运钥匙》，在片中饰演明星演员敏锡；11月，与徐康俊、赵震雄合作主演喜剧《明星伙伴》，在剧中饰演性格温和却没有女人缘的乌龟；12月，李东辉凭借独幕剧《红色老师》获得KBS演技大赏男子系列剧独幕剧奖。
2017年1月，李东辉与玄彬、刘海镇联袂主演动作电影《共助》，在片中饰演中间人朴明浩；2月，主演犯罪电影《再审》，在片中饰演毛昌焕；3月，与任时完、晋久联袂主演犯罪电影《ONE LINE》，饰演擅长伪造材料的宋次长；11月2日，与马东锡、李哈妮联袂主演韩国喜剧电影《兄弟》，饰演Lee Joo-Bong。2019年1月，李东辉主演动作电影《极限职业》，在片中饰演缉毒小组成员金英皓；5月，主演电影《小委托人》，在片中饰演律师郑烨；7月，出演灾难逃生电影《极限逃生》，在片中饰演警察；9月，主演tvN搞笑喜剧《很便宜，千里马超市》，在剧中饰演千里马超市的店长文硕久。2020年11月30日，KEYEAST 经纪公司宣布与李东辉签订了专属合约；12月，主演的韩国贺岁浪漫喜剧电影《新年前夜》在韩国上映。
2022年6月，李东辉客串出演是枝裕和执导的电影《掮客》，在片中饰演抓捕掮客行动中假扮领养人的宋志哲；10月，主演Netflix科幻惊悚剧《天外谜踪》，在剧中饰演女主洪智孝无故失踪的李始国；12月21日，与崔岷植、孙锡求等合作主演的犯罪剧《赌命为王》在Disney+上线播出，在剧中饰演赌场大亨车武植的左膀右臂、充满义气的正八。
2023年2月，确定出演TVING综艺《大富翁》 将前往迪拜进行拍摄，预计上半年播出；2月15日，主演的犯罪剧《赌命为王第二季》在Disney+上线播出；8月，确定主演MBC侦探剧《侦查组长：起点》；9月27日，与姜栋元、许俊豪、李絮等共同主演的奇幻惊悚片《千博士驱魔研究所》上映。
2024年4月24日，主演的电影《犯罪都市4》上映，饰演张东哲。
